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我校武利民教授和谷晓俊教授联合团队在国际化学顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表关于合成氨的最新研究成果

近日,我校化学化工学院和能源材料化学研究院武利民教授和谷晓俊教授联合团队取得重要研究进展,相关成果在化学领域国际顶级学术期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表,题为“Regulated Dual Defects of Bridging Organic and Terminal Inorganic Ligands in Iron-based Metal-Organic Framework Nodes for Efficient Photocatalytic Ammonia Synthesis”(论文连接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202404258)。我校化学化工学院博士研究生王晓松为第一作者,武利民教授、谷晓俊教授及张江威研究员为通讯作者,银河国际app官网为论文第一完成单位。

氨(NH3)是氮肥等化工产品的重用原料,也是一种无碳氢能载体。常温常压下光催化合成氨是人工固氮的重要方式,限制该反应高效进行的关键是如何设计构筑新型催化剂,实现对惰性N2分子的高效吸附与活化。为解决该问题,本研究利用等离子体辅助方法,可控制备了具有单缺陷和双缺陷结构的Fe基金属有机框架(简称MOF)催化剂(图1),并系统研究了它们的缺陷结构、性能和催化反应机理。

图1. Fe基MOF催化剂的缺陷结构调控与光催化合成氨示意图

X-射线吸收光谱研究发现,随着催化剂制备过程中等离子体功率增加,催化剂中Fe-O配位数减小,200 W下制备的催化剂中桥联有机配体缺陷和端基无机配体缺陷共存。性能研究结果显示,富含双缺陷的MIL-100(Fe)-200W催化剂具有最高的光催化产氨速率,相较于无缺陷催化剂和只含端基无机配体缺陷的催化剂分别提升了1.7倍和7.7倍;15N同位素示踪实验和原位红外光谱结果证实了光催化产生的NH3来源于N2分子(图2)。DFT模拟计算说明了双缺陷结构能够优化催化剂中配位不饱和Fe位点的几何构型和电子特性,有利于在N2分子的反键轨道上注入更多d电子,形成关键中间体,从而实现N2分子的高效活化与转化。

图2. 缺陷型Fe基MOF的光催化固氮性能与原位FTIR光谱表征

综上,该研究为设计构建具有精准缺陷结构的多孔催化剂与如何高效活化催化底物分子提供了有价值的见解。该研究受到科技部重点研发计划、国家自然科学基金、内蒙古自治区科技计划等项目的支持。

(供稿:化学化工学院   编辑:李文娟   审核:刘雪峰)

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